近期,安徽工業(yè)大學(xué)曾杰教授團(tuán)隊(duì)與日本富山大學(xué)椿范立團(tuán)隊(duì)合作,研制出新型“金屬氧化物-分子篩”復(fù)合催化劑,基于多步串聯(lián)催化過程,成功實(shí)現(xiàn)以二氧化碳和氫氣為原料直接合成對(duì)二甲苯,并創(chuàng)下單程時(shí)空收率的世界紀(jì)錄。北京時(shí)間6月10日,國際學(xué)術(shù)期刊《美國化學(xué)會(huì)志》發(fā)表了這項(xiàng)成果。
??對(duì)二甲苯是生產(chǎn)聚酯纖維等化工產(chǎn)品的關(guān)鍵原料。當(dāng)前,工業(yè)合成對(duì)二甲苯的普遍方法是基于重油的催化重整反應(yīng),每生產(chǎn)1噸對(duì)二甲苯約消耗4噸石油,同時(shí)排放出約3噸二氧化碳。
??利用可再生能源電解水制氫,再與二氧化碳反應(yīng)直接制備對(duì)二甲苯,有望在實(shí)現(xiàn)溫室氣體二氧化碳的資源化利用的同時(shí),為傳統(tǒng)高能耗、高排放的生產(chǎn)工藝提供替代方案。
??據(jù)了解,研究團(tuán)隊(duì)研發(fā)的復(fù)合催化劑主要由兩個(gè)模塊組成。其中,金屬氧化物模塊負(fù)責(zé)催化二氧化碳加氫得到短鏈烯烴,分子篩模塊則負(fù)責(zé)催化短鏈烯烴的聚合、環(huán)化和芳構(gòu)化過程,最終產(chǎn)生對(duì)二甲苯。為提升對(duì)二甲苯的選擇性,研究團(tuán)隊(duì)對(duì)分子篩模塊進(jìn)行了“膠囊化”的精細(xì)設(shè)計(jì)。其內(nèi)部的空心結(jié)構(gòu)能有效促進(jìn)中間體的傳質(zhì)過程。同時(shí),分子篩孔徑與對(duì)二甲苯分子大小相匹配,可以特異性促進(jìn)對(duì)二甲苯產(chǎn)物由內(nèi)到外的擴(kuò)散過程。
??此外,研究團(tuán)隊(duì)還對(duì)“膠囊”的外表面進(jìn)行了鈍化處理,避免產(chǎn)出的對(duì)二甲苯進(jìn)一步發(fā)生異構(gòu)化和烷基化等副反應(yīng)?;谶@一獨(dú)特設(shè)計(jì),研究團(tuán)隊(duì)將對(duì)二甲苯的單程時(shí)空收率提升至一個(gè)新高度,使用1000克復(fù)合催化劑持續(xù)工作一天即可獲得1000.8克對(duì)二甲苯,遠(yuǎn)超現(xiàn)有科技文獻(xiàn)記載的性能水平。
??研究人員表示,他們提出的復(fù)合催化劑設(shè)計(jì)思路還有望拓展到其他二氧化碳加氫反應(yīng)體系中,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)高附加值產(chǎn)物碳鏈長度、分子尺寸的“量身定制”。
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